本發明專利技術公開了一種La0.7Sr0.3Co1-xPdxO3催化劑的應用。該催化劑以氧化儲存消除汽車尾氣中氮氧化物過程：在溫度為275℃，以空速為10×105h-1向反應器通入含有NO，O2,N2的混合氣體進行氧化儲存；另外，用于儲存還原消除氮氧化物過程：在溫度為250-425℃，以空速為3.75×105h-1向反應器通入含有NO,O2,N2的混合氣體進行氧化儲存;之后通入含有NO，C3H6，N2的混合氣體進行還原，并且重復循環氧化儲存和還原過程。該催化劑的NOx的儲存量大，NO轉化率較高；在275~350℃溫度下，NOx消除效率均在96%左右，該催化劑價格便宜。
【技術實現步驟摘要】
本專利技術涉及一種Laa7Sra3CcvxPdxO3催化劑的應用，屬于汽車尾氣凈化中的氮氧化物催化消除技術。
技術介紹
為了提高燃油的經濟性，減少CO2和烴類排放，發動機稀薄燃燒技術得到了發展，但在稀燃條件下汽車尾氣中的氮氧化物(N0X，包括NO和NO2)不易被催化消除。隨著環境排放法規的日益嚴格，有關稀燃發動機尾氣污染物NOx催化消除的研究受到了廣泛關注。豐田公司首先提出的NOx儲存還原(NSR)技術已經在低硫含量燃料的稀燃發動機車中得到實際應用，常用Pt/Ba0/Al203系列NSR催化劑，但Pt價格昂貴，在高溫下容易燒結，N2選擇性不高。La1^xSrxCoO3系鈣鈦礦催化劑，常用作固體氧化物燃料電池的陰極材料，氧敏感材料和 氧化催化劑等，價格低廉、抗燒結性能好、NOx儲存量大，但對NOx還原能力不足。以價格相對較低的Pd替代昂貴的Pt催化劑，并將其與鈣鈦礦材料相結合。目前，這種貴金屬Pd與鈣鈦礦相結合的NSR催化劑技術在實際應用中還是一個空白。
技術實現思路
本專利技術目的是提供一種Laa 7Sr0.3COl_xPdx03催化劑的應用，該催化劑應用于消除汽車尾氣中的N0X，具有良好的活性及穩定性。本專利技術是通過以下技術方案加以實現的，一種Latl. 7Sr0.3COl_xPdx03催化劑的應用，催化劑結構式中的X為0，或為O. 01，或為O. 03，或為O. 05，該催化劑用于消除汽車尾氣中的氮氧化物，其特征在于包括以下過程對于裝填有粒徑為6(Γ100目的Laa7Sra3CcvxPdxO3催化劑的反應器，在溫度為275°C，以質量空速為IOXlO5 IT1向反應器通入含有NO成分的混合氣體進行氧化儲存氮氧化物，所述的混合氣體成分體積含量N0為500ppm ；02為5% ;其余為N2載氣，進行氧化儲存lOOmin，NO轉化率達89%，NOx的儲存量達957 μmol/g。上述LaQ.7SrQ.3COl_xPdx03催化劑的應用之二，催化劑結構式中的X為0，或為O. 01，或為O. 03，或為O. 05，該催化劑用于消除汽車尾氣中的氮氧化物，其特征在于包括以下過程 1)對于裝填有粒徑為6(Γ100目的Laa7Sr0.3COl_xPdx03催化劑的反應器，在溫度為250-425°C，以質量空速為3. 75 X IO5 h—1向反應器通入含有NO成分的混合氣體進行氧化儲存氮氧化物，所述的混合氣體成分體積含量N0為500ppm ；02為6. 7% ;其余為N2載氣，進行氧化儲存2min ； 2)在與步驟I)氧化儲存過程相同的溫度和體積空速條件下，向反應器通入含有NO成分的混合氣體進行還原氮氧化物,所述的混合氣體成分體積含量N0為500ppm ;丙烯為IOOOppm ;其余為N2載氣,進行還原Imin ； 3)重復循環步驟I)的氧化儲存過程和步驟2)的還原過程，循環20次，NOx轉化率達100%，N2的選擇性達96%。本專利技術優點在于采用Laa7Sra3CcvxPdxO3催化劑，以氧化儲存的方式消除汽車尾氣中的氮氧化物，其NOx的儲存量可達957 μ mol/g, NO轉化率達89%，而Pt/Ba0/Al203催化劑的儲存量只有304 μ mol/g, NO轉化率僅有60% ;本方法所采用的Laa 7Sr0.3COl_xPdx03催化劑，以儲存還原的方式消除汽車尾氣中的氮氧化物，采用丙烯做還原劑在275 350°C溫度下，NOx消除效率均在96%左右，而該催化劑的價格卻比Pt/Ba0/Al203催化劑便宜將近50%。附圖說明 圖1為實施例1采用的Laa7Sra3CoO3 (x為O)催化劑的氮氧化物氧化儲存曲線圖。圖2為實施例1采用的Laa7Sra3CoO3 (x為O)催化劑的氮氧化物儲存還原曲線圖。圖3為實施例2采用的Laa 7Sr0.3Co0.97Pd0.0303 (x為0. 03 )催化劑的氮氧化物氧化儲存曲線圖。圖4為實施例2采用的Laa 7Sr0.3Co0.97Pd0.0303 (x為0. 03 )催化劑的氮氧化物儲存還原曲線圖。圖5為對比例I采用的Pt/Ba0/Al203催化劑的氮氧化物氧化儲存曲線圖。圖6為對比例I采用的Pt/Ba0/Al203催化劑的氮氧化物儲存還原曲線圖。具體實施例方式實施例1 分別按化學計量比稱取 6.576g La(NO3)3 · 6H20、1. 377g Sr (NO3) 2、6· 314gCo (NO3)2·6Η20，并將上述化合物溶于100 ml去離子水中，超聲震蕩形成溶液A ;稱取19g檸檬酸和IOg乙二胺四乙酸溶于IOOml去離子水中超聲震蕩形成檸檬酸和乙二胺四乙酸溶液B ;將溶液A、B混合形成200ml澄清的葡萄紫色溶液C，在溫度80°C下的水浴中攪拌蒸干至紫色溶膠狀態；置于鼓風干燥箱中在溫度120°C下進行干燥得前驅體。將前驅體在馬弗爐中700°C溫度下焙燒6小時，從而形成Laa7Sra3CoO3鈣鈦礦催化劑。將制得的催化劑經過研磨過篩得到6(Γ100目的催化劑5g，備用。以該催化劑進行NOx氧化儲存過程將粒度為6(Γ100目的Laa7Sra3CoO3催化劑400 mg置入內徑為4毫米的固定床反應器中，在溫度為275°C下，向固定床反應器中通入空速為IOX IO5 IT1的混合氣體，混合氣體體積組成為N0為500 ppm ；02為5% ;其余為N2平衡氣，恒溫氧化儲存lOOmin，連續監測氣體中NOx的濃度隨反應時間的變化，吸附NOx濃度采用Model 421-HL氮氧化物分析儀(Thermo Scientific,化學發光檢測器)進行檢測。檢測得曲線圖如圖1所示，經計算N0X儲存量為678μ mol/g，NO的轉化率為85%。以該催化劑進行NOx儲存還原過程將粒度為6(Γ100目的Laa7Sra3CoO3鈣鈦礦催化劑400mg置入內徑為4毫米的固定床反應器中，在溫度為275°C下，向固定床反應器中通入空速為3. 75 X IO5 IT1的混合氣體進行NOx氧化儲存，該混合氣體體積組成為N0為500ppm ；02為6. 7% ;其余為N2平衡氣，氧化儲存2min，之后切換通入混合氣體進行還原，該混合氣體組成為N0為500ppm ;丙烯為IOOOppm ;其余為N2平衡氣，還原lmin，如此按儲存時間與還原時間比為2min:1min進行周期性的氧化和還原循環過程，循環20次，連續監測氣體中NOx的濃度隨反應時間的變化，吸附NOx濃度采用Model 42i_HL氮氧化物分析儀(Thermo Scientific，化學發光檢測器)進行檢測。檢測得曲線圖如圖2所示，經計算NOx轉化率為61%，N2的選擇性為98%，由此計算得到的NOx消除效率為60%。實施例2 以實施例1方法制備樣品Laa7Sra3Coa99PdatllO3 (x為O. 01)催化劑400mg。仍以實施例1方法進行NOx儲存性能測試，檢測結果為…(^儲存量為729 μ mol/g,NO轉化率為85%。仍以實施例1方法進行NOx儲存還原性能測試，檢測結果為N0X轉化率為67 %，N2的選擇性為86%，由此計算得到的NOx消除效率為58%。實施例3以實施例1方法制備樣品Laa7Sra本文檔來自技高網...
【技術保護點】
一種La0.7Sr0.3Co1?xPdxO3催化劑的應用，催化劑結構式中的x為0,?或為0.01,?或為0.03,?或為0.05，該催化劑用于消除汽車尾氣中的氮氧化物，其特征在于包括以下過程：對于裝填有粒徑為60~100目的La0.7Sr0.3Co1?xPdxO3催化劑的反應器，在溫度為275℃，以質量空速為10×105?h?1向反應器通入含有NO成分的混合氣體進行氧化儲存氮氧化物，所述的混合氣體成分體積含量：NO為500ppm；O2為5%；其余為N2載氣，進行氧化儲存100min，NO轉化率達89%，NOx的儲存量達957μmol/g。
【技術特征摘要】
1.一種Laa7Sra3CcvxPdxO3催化劑的應用，催化劑結構式中的X為0，或為O. 01，或為O.03,或為O. 05，該催化劑用于消除汽車尾氣中的氮氧化物，其特征在于包括以下過程:對于裝填有粒徑為6(Γ100目的Laa7Sra3CcvxPdxO3催化劑的反應器，在溫度為275°C，以質量空速為IOXlO5 向反應器通入含有NO成分的混合氣體進行氧化儲存氮氧化物，所述的混合氣體成分體積含量N0為500ppm ；02為5% ;其余為N2載氣，進行氧化儲存lOOmin，NO轉化率達89%，NOx的儲存量達957 μ mol/g。2.—種Laa7Sra3CcvxPdxO3催化劑的應用，催化劑結構式中的X為0，或為O. 01，或為O.03,或為O. 05，該催化劑用于消除汽車尾氣中...
【專利技術屬性】
技術研發人員：李新剛，陳成，郭麗，賢暉，
申請(專利權)人：天津大學，
類型：發明
國別省市：
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